唐初，指出《戊寅元曆》的錯誤，麟德二年（665年），改用李淳風的《麟德曆》。劉餗的《隋唐嘉話》記載淳風能預測日蝕，唐太宗頗不信其言，李淳風說：「有如不蝕，則臣請死之。」一日唐太宗等不至日蝕，於是對李淳風說：「我放你回家，和老婆孩子告別。」李淳風在牆上劃了一條標記說：「尚早一刻。等到日光照到這裡時，日食就出現了。」後來果「如言而蝕，不差毫發」。一日李淳風與張率同皇帝出遊，有狂風從南面迎來，李淳風認為在南面五里處一定有人在哭，張率則認為那裡有音樂聲。後來果然有一送葬儀隊經過。
貞觀十五年（641年）任太史丞，撰《法象志》，貞觀二十二年（648年）任太史令，奉詔註釋《算經十書》。一日，唐太宗得到一本秘讖，上面說：「唐中弱，有女武代王。」，李淳風預知武后將稱帝且改變之會造成不預期的後果[4]。唐高宗時，李淳風以劉焯的《皇極曆》為據，編成《麟德曆》。又有《推背圖》、《乙巳占》。《舊唐書》、《新唐書》皆記載李淳風曾研製「三重環」渾天儀。
相傳與袁天罡跟唐太宗出遊，看見河中有砍隻赤毛和黑毛的馬。太宗要他們推算哪隻馬先入河。袁天罡佔得離卦，離為火，便猜似是火般赤毛的馬先入水。李淳風則認為:遂木取火，應先見黑煙才見火，便猜是黑毛的馬先入河。結果李淳風猜對了。但他卻謙稱不是袁天罡，他就不能推算出煙和火的奧妙關係了。
又傳，唐太宗寵幸武則天，封她為才人。李淳風提醒太宗，武氏將會亂政，太宗只是半信半疑。李淳風於是預言今科狀元為「火犬二人之傑」。果然是狄仁傑高中。太宗只好把武則天放逐為尼。
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